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泰山学者优势特色学科人才团队王磊教授课题组在Nature子刊发表高水平研究论文

发布时间:2020-11-13 作者: 来源:

电催化过程在能量转换和减少环境污染中起着至关重要的作用。为了提高催化反应的活性、选择性和稳定性,有必要开发能够满足快速发展需求的高性能催化剂。在过去的几年中,高熵合金(HEA)作为催化材料引起了广泛关注。HEA的最终目标是通过几乎无限可能的元素组合和改性,使这些特性适应任何所需的响应。在催化领域,分子和中间体物种在催化剂表面的吸附会影响催化活性。与纯元素相比,通过合金化可以调节这些吸附性能,从而提高催化活性。

近日,青岛科技大学生态化工过程与技术泰山学者优势特色学科人才团队王磊教授、赖建平教授,在国际知名期刊Nature Communication上发表了题为“Fast site-to-site electron transfer of high-entropy alloy nanocatalyst driving redox electrocatalysis”高水平论文,报道了采用低温油相策略制备均匀且超小(〜3.4 nm)的高熵合金(HEA)PtNiFeCoCu纳米粒子。此催化剂表现出较强的析氢反应(HER)活性和甲醇氧化反应(MOR)活性以及优异的稳定性。

本研究首次通过简单的低温(<250℃)油相合成方法制备均匀且小尺寸(〜3.4 nm)的高熵合金Pt18Ni26Fe15Co14Cu27纳米颗粒。在调整Cu元素的比例后,其形貌和尺寸均可以得到较好的保持。实验数据表明,Pt18Ni26Fe15Co14Cu27/C材料是用于还原(HER)和氧化(MOR)反应的优良双功能催化剂。在1 M KOH介质中,其具有优异的HER性能(11mV的超小过电势(10 mA cm-2)、出色的活性(10.96 A mg-1Pt,-0.07 Vvs.RHE))和稳定性。此外,在碱性溶液中的MOR催化剂中,它也是活性较高的纳米催化剂(15.04 A mg-1Pt)。密度泛函计算DFT表明,Pt18Ni26Fe15Co14Cu27/C在HER和MOR中具有出色的电活性和耐久性,是其独特的多活性位点和快速的点对点电子转移机制所致。在HER和MOR中,HEA表面上的多活性位点是质子和中间体转变的关键因素。同时,HEA的表面构造为还原和氧化过程提供了快速的点对点电子转移。本文提出的简单的油相合成策略,以及多活性位点和快速的点对点电子转移机理,有望为其他高熵合金的制备以及相关的电催化应用奠定基础。

青岛科技大学王磊教授、赖建平教授和香港理工大学的黄勃龙教授为论文的共同通讯作者,博士李洪东为第一作者,青岛科技大学为第一完成单位。该工作得到国家自然科学基金、山东省自然科学杰出青年基金、山东省泰山学者计划和生态化工重点实验室开放基金等支持。

文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-020-19277-9

(撰稿:贾可好  审核:王青)


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